賓菲加
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至2000年與巴塞隆拿約滿後，摩連奴返回故鄉葡萄牙，最初獲葡萄牙強隊之一的賓菲加聘為教練，但只執教了短短9場球賽，加上球會改選，摩連奴與新任主席和董事會不和而辭職。
利亞拿
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2001年，摩連奴成為了小球會利亞拿的教練，為該球會取得聯賽的第五名。這是該球會有史以來的最佳成績，亦是摩連奴嶄露頭角的開始。
波圖
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為利亞拿贏得第五名後，波圖於2002年1月聘請了摩連奴。他第一年先帶領波圖於歐聯第二回合出局，但在聯賽上排名第三，晉身歐洲足協盃。次季，摩連奴帶領波圖成為聯賽冠軍、葡萄牙盃冠軍，並取得歐洲足協盃冠軍。2004年摩連奴不但為波圖贏得聯賽冠軍、葡萄牙盃亞軍，還於歐霸盃冠軍盃中決賽以3:0擊敗法國的摩納哥，成為歐聯冠軍。
車路士
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執教車路士時期的摩連奴（2004年-07年）
2004年6月，摩連奴轉到英格蘭，正式就任車路士教練。當時英格蘭超級聯賽幾乎年年由曼聯和阿仙奴取得冠軍，但他一上任後卻把局面轉化，先於首場聯賽即以1:0戰勝曼聯，更在當季帶領車路士贏得英超冠軍，成功打破由曼聯和阿仙奴長時間壟斷英超的局面，並以38戰29勝8和1負得95分及全季只失15球，創出英格蘭頂級聯賽冠軍的最高得分紀錄，及英格蘭頂級聯賽失球最少記錄。
翌季，摩連奴更率領車路士以無敵姿態，在聯賽首兩個月就拋離其他英超對手的情況下，成功衛冕聯賽，其中與亞軍曼聯的積分差距，更一度達十三分。英國各界常以他與曼聯領隊費格遜相比。2006年至2007年的球季，摩連奴帶領車路士於足總盃中以1:0擊敗曼聯成為冠軍，為赴英執教以來首個足總盃冠軍。
2007年9月19日在首場歐聯分組賽被洛辛堡1:1逼和，而且一直在買人用人上和球隊老闆阿巴莫域治不對路，成為摩連奴被辭退的導火線。及後24小時，車路士正式宣佈與摩連奴和平解約。[3]
國際米蘭
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執教國際米蘭的摩連奴（2008年-10年）
離開車路士後，摩連奴曾競逐當時被認為係母會的巴塞隆拿主帥一職，惟球會選擇執教巴塞隆拿B隊的哥迪奧拿。
2008年6月，摩連奴經過近一年的休息後，正式取代文仙尼成為國際米蘭新主帥，並成為意大利甲組足球聯賽歷史上最高薪及當時意甲唯一一位外籍教練。2009年5月17日，在摩連奴領導之下，國際米蘭提前三輪獲得2008/2009年度意甲聯賽冠軍。
翌年，摩連奴又帶領國際米蘭成為意甲聯賽冠軍、意大利盃冠軍。他更帶領國際米蘭於16強以2:1及1:0擊敗在老對手安察洛堤的帶領下的前僱主——英超冠軍車路士；再於8強裏兩回合均以1:0擊退俄超盟主莫斯科中央陸軍；至4強則面對巴塞隆拿，摩連奴不但在主場反勝3:1，更在魯營球場於大部份時間只剩十人應戰的情況下，成功以總比數3:2協助球會時隔38年再次晉級歐洲聯賽冠軍盃決賽。
在2010年5月22日的決賽中，國際米蘭以2:0擊敗同樣有意爭取三冠美譽的德國雙料冠軍拜仁慕尼黑，成為歐霸盃冠軍盃冠軍及意大利有史以來的首支三冠王球隊。自十六強開始，國際米蘭相繼擊敗的對手都是當季各自聯賽的最後冠軍（當中包括英超冠軍車路士，俄超冠軍莫斯科中央陸軍，西甲冠軍巴塞隆拿以及德甲冠軍拜仁慕尼黑。小組賽同組對手，全部亦是上球季的聯賽冠軍。當中包括西甲冠軍巴塞隆拿，俄超冠軍魯賓卡山以及烏超冠軍基輔戴拿模），摩連奴賽後更忍不住喜極而泣。
皇家馬德里
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摩連奴的皇家馬德里時代（2010年至2013年）
2010年5月29日，皇家馬德里官方宣佈摩連奴成為新主帥。31日，摩連奴正式蒞臨班拿貝球場，宣佈就任新主帥。執教皇馬的第一個球季，球隊在各條戰線多半被巴塞隆拿全面壓制，聯賽屈居亞軍，首次國家打吡遭5-0羞辱，歐洲聯賽冠軍盃準決賽負於巴塞被淘汰，但至少是突破了多年16強的臭名。皇馬整年最大的榮譽是奪得了西班牙國王盃冠軍，在決賽1-0小勝巴塞隆拿，這個彌足珍貴的獎盃阻止死敵哥迪奧拿和巴塞完成三年內第二度三冠王的偉業。
2011/12球季，皇馬儘管在國王盃1/4決賽被巴塞隆拿淘汰，歐聯準決賽互射十二碼負於拜仁慕尼黑，但是球隊在聯賽中表現出色，除了終止四季以來國家打吡不勝的窘況，並迅速佔據積分榜頭名，逐漸拉開與第二名巴塞隆拿的積分差距。2012年5月2日，摩連奴帶領皇家馬德里提前兩輪成為了11/12球季西甲聯賽的冠軍，最後達成破西甲記錄的100分和121入球。同年奪得西班牙超級盃冠軍後，摩連奴已囊括葡、英、意、西四國本土賽事的錦標（即頂級聯賽、本土盃賽及國內季前熱身賽事冠軍）。
雖然在任期間摩連奴成功打破巴塞隆拿的壟斷重奪西甲和創下不少紀錄，但由於他與隊長卡斯拿斯不和，把後者貶到後備席上，再加上隊內的西班牙和葡萄牙球員分化，令球隊出現內部分裂。種種因素令摩連奴在馬德里的生活並不愉快，2012/13球季聯賽和國王盃分別敗給巴塞隆拿和馬德里體育會，兩奪亞軍，歐冠盃方面則在四強敗給多蒙特，連續三年止步四強。終於在2013年5月21日，摩連奴離開了皇家馬德里[4]。
重回車路士
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重返車路士的摩連奴
離開皇家馬德里後，車路士於英國時間2013年6月3日官方網站正式宣布，摩連奴與其簽下為期4年的合約，再度成為該球隊的領隊[5]。
2013-14球季，車路士在英超聯賽中取得25勝7平6負積82分的成績位列積分榜第三位，在歐洲超級盃中互射十二碼以總比數6-7不敵拜仁慕尼黑，在聯賽盃1/4決賽中作客1-2負於新特蘭，在足總盃第5輪中作客0-2負於曼城，在歐聯準決賽中以總比數1-3負於馬德里體育會，最終車路士在該球季未取得任何一座冠軍獎盃。
2014-15球季，車路士在英超聯賽中保持強勢，從球季初就一直穩坐榜首位置，最終提前三輪奪得球隊五年來的首座聯賽冠軍，而此次奪冠距離摩連奴第一次率隊奪冠正好十年，在聯賽盃中車路士一路過關斬將，並在決賽中2-0擊敗熱刺奪得聯賽盃，在足總盃第四圈中主場爆冷被英甲球隊巴拉福特連進四球逆轉2-4淘汰，在歐聯16強則以總比數3-3因客場入球少而遭巴黎聖日耳門淘汰。
2015-16球季，車路士突然陷入低谷，前16輪聯賽僅取得4勝3平9負積15分的成績，距離降班區僅一步之遙，2015年12月17日，車路士官方宣佈正式解僱摩連奴，亦是他第二次遭到車路士開除。
曼聯
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正與曼聯球員討論的摩連奴
2016年5月27日，曼聯官方宣布摩連奴為球隊新任主教練，合同為期三年，並且有條件續約一年[6]。
2016/17球季，摩連奴率領曼聯取得開季三連勝，但球隊隨後狀態滑落，六輪聯賽僅贏下一場，隨後球隊反彈取得各項賽事九連勝及連續25輪不敗的創隊史記錄成績。摩連奴即使在開季早段嘗試打出進攻足球，但球隊實力低下到連防守反擊都做不到，在聯賽第九圈更是在客場0-4慘敗於老東家車路士。摩連奴唯有對強隊安排針對性部署應對，成功以2-0在主場復仇車路士，隨後對強隊也能保持不敗。雖然戰術部署有不錯的效果，但摩連奴深知球隊實力無法在餘下聯賽賽事與其餘五支強隊爭奪排名，選擇留力歐洲賽事圖獲下季歐霸出線資格。在隊內傷兵滿營及保守戰術使進攻效率低下的情況下，最終球季取得18勝15平5負的成績位列積分榜第六位，未能通過聯賽獲得歐聯參賽資格。在盃賽中，曼聯則取得了不錯的成績，球季初社區盾中2-1擊敗李斯特城奪冠，聯賽盃決賽中3-2擊敗修咸頓奪冠，2017年5月24日，曼聯在歐霸決賽中2-0擊敗年青力壯的阿積士，奪得隊史首座歐霸冠軍，並獲得直接晉級來季歐聯的資格。綜合全季來看，摩連奴帶領的曼聯成就後費格遜時代最好成績，先後奪得社區盾及聯賽盃，並在外界不被看好的情況下首奪歐霸盃直接取得2017/18球季的歐聯資格，成就「小三冠王」霸業。
2017/18球季，曼聯在歐超盃對陣四年三奪歐聯的皇馬，儘管球隊高水準發揮，但實力有限，仍不敵有着頂級陣容的皇馬，以1-2敗陣。英超方面，曼聯開季強勢，但實力超羣的同市宿敵曼城橫掃聯賽各個球隊，獨佔榜首坐擁半季不敗。球隊最後取得聯賽亞軍，是曼聯自費格遜退隱之後的最佳排名。同時足總盃屈居亞軍。
2018/19球季，摩連奴未能理順與球員之間的關係，與隊內球星保羅·普巴的關係異常緊張，喪失更衣室的支持，球隊成績不見起色，雖然在歐聯分組賽成功出線，但聯賽17輪後僅僅排名第六。2018年12月18日，曼聯官方宣布解僱摩連奴。[7]這是他教練生涯第四度遭革職。
綜觀摩連奴帶領曼聯的成就，雖然無法為球隊贏得聯賽冠軍，但亦為球隊奪得聯賽亞軍，此乃曼聯於後費格遜時期的最佳成績。除此之外，摩連奴亦帶領曼聯贏得社區盾、聯賽盃及歐霸盃冠軍。
熱刺
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熱刺時期的摩連奴（2020年至2021年）
2019年11月20日，托定咸熱刺官方正式宣布，摩連奴成為球隊新任領隊，接替因戰績不佳而下課的普捷天奴，合同原本到2023年6月30日到期；但因熱刺在2020-21年度的英超聯賽和歐霸盃中表現不佳，和就巴爾的使用問題上以及對於熱刺參加歐洲超級聯賽與班主利維存在爭議，而於2021年4月19日被解僱。[8]
羅馬
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2021年5月4日，摩連奴被任命為羅馬的領隊。2021–22年的意甲球季，羅馬以第6位完成。
2022年5月25日，歐洲協會聯賽羅馬在決賽1:0戰勝飛燕諾，首奪歐洲協會聯賽冠軍[9]。
2024年1月16日，羅馬官方宣布摩連奴下課。